玻璃制备及其电子辐照效应的光学吸收谱研究

【摘要】为了优化能源结构,保障国家能源安全,我国核电事业在目前和未来一段时间都将高速发展。然而大力发展核电的同时,也会产生大量的高放射性废物。目前,我国提出的对高放射性废物的处理办法是玻璃固化,进而深地质处置。在此期间,玻璃固化体将长期处于放射性核素的β衰变环境中,这将对玻璃固化体的网络结构造成影响,进而改变玻璃固化体的物理化学性质,加大放射性核素泄露进入生物圈的危险。目前,我国在高放射性废物玻璃固化体的β辐照效应研究上,在研究广度和深度上还十分有限,在玻璃固化体的β辐照效应及其机理的理解上还很不完善,这严重影响到了我国核能产业健康稳定可持续发展。为了研究高放射性废物玻璃固化体中的β辐照效应对玻璃固化体网络结构的影响,本论文采用电子束来模拟固化体贮存时的电子辐照环境,以外辐照方式来辐照玻璃样品。具体采用1.2MeV电子辐照三种不同组分的玻璃样品,分别为Si02玻璃、NBS玻璃和HBS玻璃,其中Si02玻璃和HBS玻璃为商业购置玻璃,NBS玻璃是参考国外高放废物固化体玻璃组份,本实验室自己炼制而成的玻璃。对电子辐照前后的样品,本论文通过光学吸收谱测试分析来研究电子辐照对玻璃光学带隙和网络结构的影响,从而模拟研究长期处在放射性核素的β衰变环境中玻璃固化体光学带隙和网络结构的变化。本论文得到的主要结果如下：1)电子辐照导致玻璃光学带隙发生变化。在Si02玻璃中,电子辐照导致了光学带隙的增大,原因可能是电子辐照造成了Si02玻璃基态能级的退化。在NBS玻璃和HBS玻璃中,电子辐照导致了光学带隙的减小,原因可能是电子辐照导致了这两种玻璃样品中原有能带和带尾态向低能和高能两端延展。2)未辐照的Si02玻璃样品由于成分单一,在所研究的光学区间内几乎没有缺陷；未辐照的NBS玻璃和HBS玻璃成分复杂,含有E’-centers(≡Si-O·)、Fe3+species和NBOHC(≡Si·)三种结构缺陷。3)电子辐照玻璃样品后,在Si02玻璃中新出现两个光学吸收带,对应E’-centers(≡Si-O·)和NBOHC(≡Si·)两种缺陷结构；在NBS玻璃中新出现四个光学吸收带,其中一个对应POL(≡Si-O-O-Si≡)缺陷结构；在HBS玻璃中新出现三个光学吸收带,其中一个对应POL(≡Si-O-O-Si≡)缺陷结构。4)电子辐照后,Si02玻璃出现的结构缺陷不仅种类少,而且缺陷浓度小,耐电子辐照性能最好。NBS玻璃在电子辐照后出现了一些新的缺陷,然而新缺陷浓度较低,表现出一定的耐电子辐照能力。HBS玻璃在电子辐照后,不仅出现了新的缺陷,而且新缺陷的浓度在107Gy量级的电子辐照剂量上就已经出现饱和,说明耐电子辐照性能最差。
【作者】田丰；
【导师】王铁山；
【作者基本信息】兰州大学，核能与核技术工程，2014，硕士
【关键词】高放废物固化体玻璃；电子辐照效应；光学吸收谱；光学带隙；缺陷结构；

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